鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（PSCs）因其高功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）和低制造成本，成為有前景的光伏（PV）技術(shù)。本文深入探討了PSCs領(lǐng)域的變化，通過(guò)分析包括零維（0D）、一維（1D）、二維（2D）和三維（3D）結(jié)構(gòu)在內(nèi)的各種維度多樣性，并探索了混合維度集成在提高這些光伏器件穩(wěn)定性和性能方面的潛力。為了微調(diào)鈣鈦礦材料的性能，研究人員采用了諸如鈍化策略、界面工程和精確的晶體生長(zhǎng)控制等前沿方法。這些方法顯著提高了開(kāi)路電壓（V_OC）、長(zhǎng)期穩(wěn)定性和PCE。本文還詳細(xì)討論了每種維度集成中涉及的復(fù)雜權(quán)衡，為材料性能、器件架構(gòu)和制造技術(shù)之間的復(fù)雜相互作用提供了重要見(jiàn)解。PSCs中的維度多樣性代表了推動(dòng)光伏技術(shù)前沿的動(dòng)態(tài)路徑，為科學(xué)家和工程師實(shí)現(xiàn)下一代太陽(yáng)能電池的全部潛力提供了寶貴方向?？傊?，本文全面分析了鈣鈦礦基太陽(yáng)能電池的發(fā)展、挑戰(zhàn)和潛力，通過(guò)探討印刷技術(shù)、穩(wěn)定性問(wèn)題、應(yīng)用 領(lǐng)域以及鈣鈦礦材料的特殊性質(zhì)，為高效PSCs的開(kāi)發(fā)做出了貢獻(xiàn)。
近年來(lái)，鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（PSCs）因其有望徹底改變光伏行業(yè)而備受關(guān)注。實(shí)驗(yàn)室條件下，PSCs的功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）已超過(guò)25%，與傳統(tǒng)硅基太陽(yáng)能電池相當(dāng)。PSCs的高效率為更好地利用太陽(yáng)能發(fā)電帶來(lái)了巨大潛力。PSCs可以低成本、大規(guī)模生產(chǎn)，采用旋涂和噴墨打印等工藝，相比需要高能耗制造過(guò)程的傳統(tǒng)硅太陽(yáng)能電池，PSCs可能帶來(lái)更實(shí)惠的太陽(yáng)能系統(tǒng)。鈣鈦礦材料因其優(yōu)異的光學(xué)和電子特性，非常適合太陽(yáng)能電池應(yīng)用。隨著研究的深入，PSCs的穩(wěn)定性、可擴(kuò)展性和耐久性得到了顯著提升。預(yù)計(jì)隨著持續(xù)的研究和發(fā)展，PSCs的長(zhǎng)期穩(wěn)定性和性能將進(jìn)一步提高，更接近商業(yè)化應(yīng)用。
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圖1 | 鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中零維（0D）、一維（1D）、二維（2D）和三維（3D）的維度多樣性：探索混合維度集成的潛力
a，頂部：2D配體在ITO/2PACz表面形成并釋放的機(jī)制。底部：在ITO/(2PACz + HBzA)上3D鈣鈦礦形成的機(jī)制以及底部界面處的陽(yáng)離子交換（左）；在ITO/2PACz底部接觸層上的2D/3D異質(zhì)結(jié)（右）。
b，近底部空穴傳輸層接觸處的橫截面高角度環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電子顯微鏡（STEM）圖像，放大顯示平行2D鈣鈦礦層的區(qū)域?？焖俑道锶~變換顯示2D層間斑點(diǎn)（002）和（004）與n=2的主導(dǎo)相匹配。比例尺：50納米（頂部）和10納米（底部）。
c，使用405納米激發(fā)光，從玻璃側(cè)和頂部鈣鈦礦表面膜不同激發(fā)方向得到的底部2D/3D異質(zhì)結(jié)的歸一化光致發(fā)光（PL）光譜，波長(zhǎng)從低到高。
解析
一、圖1a部分
頂部機(jī)制：描述了2D配體在ITO（氧化銦錫）/2PACz（一種有機(jī)分子）表面如何形成并釋放的過(guò)程。這通常涉及到有機(jī)分子在金屬氧化物表面的自組裝，形成一層有序的分子層，這對(duì)于后續(xù)的鈣鈦礦層沉積和性能有重要影響。
底部機(jī)制：
3D鈣鈦礦形成：在ITO/(2PACz + HBzA)（HBzA為另一種有機(jī)分子）基底上，3D鈣鈦礦如何形成。這通常涉及溶液中的前驅(qū)體分子在基底上的結(jié)晶過(guò)程。
陽(yáng)離子交換：在底部界面處發(fā)生的陽(yáng)離子交換過(guò)程，這可以調(diào)整鈣鈦礦的組成和性質(zhì)，進(jìn)而影響其光電性能。
2D/3D異質(zhì)結(jié)：展示了在ITO/2PACz底部接觸層上形成的2D/3D異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)。這種結(jié)構(gòu)結(jié)合了2D材料的穩(wěn)定性和3D材料的高效電荷傳輸能力。
二、圖1b部分
STEM圖像：提供了近底部空穴傳輸層接觸處的橫截面高角度環(huán)形暗場(chǎng)STEM圖像。這種圖像能夠清晰地顯示材料的微觀結(jié)構(gòu)。
平行2D鈣鈦礦層：放大圖像顯示了平行的2D鈣鈦礦層，這些層在界面處形成有序的結(jié)構(gòu)。
快速傅里葉變換：通過(guò)快速傅里葉變換分析，確認(rèn)了2D層間斑點(diǎn)（002）和（004）與n=2的主導(dǎo)相匹配，這進(jìn)一步證實(shí)了2D鈣鈦礦層的存在和其晶體結(jié)構(gòu)。
三、圖1c部分
歸一化PL光譜：展示了使用405納米激發(fā)光，從玻璃側(cè)和頂部鈣鈦礦表面膜不同激發(fā)方向得到的底部2D/3D異質(zhì)結(jié)的歸一化光致發(fā)光光譜。
激發(fā)方向：通過(guò)改變激發(fā)方向，可以研究光在2D/3D異質(zhì)結(jié)中的傳播和發(fā)射特性，這對(duì)于理解異質(zhì)結(jié)的光電性能至關(guān)重要。
波長(zhǎng)范圍：光譜覆蓋了從低到高的波長(zhǎng)范圍，提供了關(guān)于異質(zhì)結(jié)發(fā)光特性的全面信息。
四、整體解析：
圖1通過(guò)機(jī)制圖、STEM圖像和PL光譜，全面展示了2D/3D異質(zhì)結(jié)在鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中的形成過(guò)程、微觀結(jié)構(gòu)和光電性能。這種混合維度集成策略結(jié)合了2D材料的穩(wěn)定性和3D材料的高效電荷傳輸能力，為提高鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的性能提供了新的思路。
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圖2 | 鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中電子選擇性頂部界面的三維/二維（3D/2D）異質(zhì)結(jié)。
a，形成3D/2D異質(zhì)結(jié)鈣鈦礦的兩步混合工藝。FAI，甲脒碘化物。
b，從頂部鈣鈦礦表面薄膜入射光時(shí)，各薄膜的歸一化光致發(fā)光（PL）光譜。
c，低入射角（0.2°）下頂部3D/2D異質(zhì)結(jié)的掠入射廣角X射線散射圖。
d，近頂部C60接觸的橫截面高角度環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電子顯微鏡（STEM）圖像，以及顯示2D鈣鈦礦垂直取向區(qū)域的放大圖。BCP，浴銅靈。比例尺：50納米（左）和10納米（右）。
解析
圖2概述
圖2主要展示了在鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中，電子選擇性頂部界面處形成的3D/2D異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)，以及相關(guān)的表征結(jié)果。這種異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)對(duì)于提高鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的性能具有重要意義。
子圖解析
子圖a：
內(nèi)容：描述了形成3D/2D異質(zhì)結(jié)鈣鈦礦的兩步混合工藝。
解析：這種工藝可能涉及先沉積3D鈣鈦礦層，然后在其頂部通過(guò)某種方法（如溶液處理、氣相沉積等）形成2D鈣鈦礦層，從而構(gòu)建出3D/2D異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)。FAI（甲脒碘化物）作為形成2D鈣鈦礦層的前驅(qū)體材料之一被提及。
子圖b：
內(nèi)容：展示了從頂部鈣鈦礦表面薄膜入射光時(shí)，各薄膜的歸一化光致發(fā)光（PL）光譜。
解析：PL光譜是研究材料發(fā)光性質(zhì)的重要手段。通過(guò)比較不同薄膜的PL光譜，可以分析2D鈣鈦礦層的引入對(duì)整體發(fā)光性質(zhì)的影響，如發(fā)光峰位的移動(dòng)、發(fā)光強(qiáng)度的變化等。這些信息有助于理解3D/2D異質(zhì)結(jié)界面處的電荷轉(zhuǎn)移和復(fù)合過(guò)程。
子圖c：
內(nèi)容：呈現(xiàn)了低入射角（0.2°）下頂部3D/2D異質(zhì)結(jié)的掠入射廣角X射線散射（GIWAXS）圖。
解析：GIWAXS是一種強(qiáng)大的表征技術(shù)，能夠提供關(guān)于薄膜材料內(nèi)部結(jié)構(gòu)的信息，如晶格常數(shù)、晶體取向等。通過(guò)分析GIWAXS圖，可以確定3D/2D異質(zhì)結(jié)界面處晶體的排列方式和取向，這對(duì)于理解異質(zhì)結(jié)的電荷傳輸性質(zhì)至關(guān)重要。
子圖d：
內(nèi)容：展示了近頂部C60接觸的橫截面高角度環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電子顯微鏡（HAADF-STEM）圖像，以及顯示2D鈣鈦礦垂直取向區(qū)域的放大圖。
解析：HAADF-STEM圖像提供了高分辨率的薄膜橫截面結(jié)構(gòu)信息。通過(guò)觀察圖像，可以清晰地看到2D鈣鈦礦層在3D鈣鈦礦層頂部的垂直取向排列，以及C60接觸層與鈣鈦礦層之間的界面結(jié)構(gòu)。這種垂直取向的2D鈣鈦礦層有助于增強(qiáng)電荷在異質(zhì)結(jié)界面處的傳輸效率。BCP（浴銅靈）可能作為界面修飾層或電子傳輸層的一部分被引入，以進(jìn)一步優(yōu)化界面性質(zhì)。
總結(jié)
圖2通過(guò)多種表征手段展示了3D/2D異質(zhì)結(jié)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中電子選擇性頂部界面的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)。這些結(jié)果為理解異質(zhì)結(jié)界面處的電荷傳輸機(jī)制、優(yōu)化電池性能提供了重要的實(shí)驗(yàn)依據(jù)。
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圖3 | 設(shè)備性能和穩(wěn)定性分析
a，制備的單結(jié)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（PSC）示意圖。
b，控制組、底部、頂部及雙側(cè)2D/3D異質(zhì)結(jié)PSC的代表性J-V曲線。
c，PSC的PCE、VOC和FF（從上至下）值的統(tǒng)計(jì)參數(shù)。箱線圖和須線圖表示統(tǒng)計(jì)分布：中心線代表平均值；箱子的底部和頂部代表25%至75%的百分位數(shù)；小方塊代表均值；須線代表異常值。
d，e，通過(guò)開(kāi)爾文探針力顯微鏡橫截面掃描獲得的從C60電子傳輸層到玻璃/ITO側(cè)的界面電場(chǎng)分布。我們繪制了由發(fā)光二極管照亮的電池的光電壓圖。注意，為了更好地可視化，我們打破了空穴和電子選擇峰。a.u.，任意單位。比例尺，200納米。
f，封裝后的控制組、底部、頂部及雙側(cè)2D/3D鈍化基設(shè)備（ITO/2PACz/CsFAPbI3/C60/SnO2/IZO/Cu）在85°C和開(kāi)路條件下1個(gè)太陽(yáng)光照下的穩(wěn)定性。數(shù)據(jù)代表五個(gè)電池的平均值標(biāo)準(zhǔn)差。
g，封裝后的雙側(cè)2D/3D鈍化基設(shè)備（ITO/2PACz/2D/3D-CsFAPbI3/2D/C60/SnO2/IZO/Cu）在40°C和1個(gè)太陽(yáng)光照下的最大功率點(diǎn)跟蹤。T90表示電池保持其初始PCE值90%的壽命。
解析
這段文字詳細(xì)描述了圖3中關(guān)于鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（PSC）設(shè)備性能和穩(wěn)定性的分析內(nèi)容，主要包括以下幾個(gè)方面：
設(shè)備示意圖：
圖3a展示了制備的單結(jié)PSC的示意圖，為理解后續(xù)的性能分析和穩(wěn)定性測(cè)試提供了設(shè)備結(jié)構(gòu)背景。
J-V曲線分析：
圖3b呈現(xiàn)了控制組、底部、頂部及雙側(cè)2D/3D異質(zhì)結(jié)PSC的代表性J-V曲線。J-V曲線是評(píng)估太陽(yáng)能電池性能的重要手段，通過(guò)曲線可以直觀地看到不同結(jié)構(gòu)PSC的電流-電壓特性。
統(tǒng)計(jì)參數(shù)分析：
圖3c通過(guò)箱線圖和須線圖展示了PSC的PCE（功率轉(zhuǎn)換效率）、VOC（開(kāi)路電壓）和FF（填充因子）的統(tǒng)計(jì)參數(shù)。這種圖表形式能夠清晰地展示數(shù)據(jù)的分布情況，包括平均值、百分位數(shù)以及異常值，有助于全面了解不同結(jié)構(gòu)PSC的性能差異。
電場(chǎng)分布分析：
圖3d和e通過(guò)開(kāi)爾文探針力顯微鏡橫截面掃描技術(shù)，獲得了從C60電子傳輸層到玻璃/ITO側(cè)的界面電場(chǎng)分布。這種技術(shù)能夠揭示電池內(nèi)部的電場(chǎng)分布情況，對(duì)于理解電池的工作原理和優(yōu)化電池結(jié)構(gòu)具有重要意義。同時(shí)，通過(guò)繪制光電壓圖，可以直觀地看到電池在光照下的電壓響應(yīng)。
穩(wěn)定性分析：
圖3f展示了封裝后的控制組、底部、頂部及雙側(cè)2D/3D鈍化基設(shè)備在85°C和開(kāi)路條件下1個(gè)太陽(yáng)光照下的穩(wěn)定性測(cè)試結(jié)果。穩(wěn)定性是評(píng)估太陽(yáng)能電池商業(yè)化潛力的重要指標(biāo)，通過(guò)長(zhǎng)時(shí)間的光照和高溫測(cè)試，可以模擬電池在實(shí)際使用環(huán)境中的性能變化。
圖3g則進(jìn)一步展示了封裝后的雙側(cè)2D/3D鈍化基設(shè)備在40°C和1個(gè)太陽(yáng)光照下的最大功率點(diǎn)跟蹤（MPPT）結(jié)果。MPPT是評(píng)估電池在實(shí)際工作條件下性能的重要手段，通過(guò)跟蹤最大功率點(diǎn)，可以了解電池在不同光照和溫度條件下的輸出特性。同時(shí)，T90壽命的引入也為評(píng)估電池的長(zhǎng)期穩(wěn)定性提供了重要參考。
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鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中（0D、1D、2D和3D）的維度多樣性：探索混合維度集成的潛力 - 擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖1 | SAMs和HBzA配體的化學(xué)分析
a，將2PACz與HBzA（摩爾比為1:1）的混合物在真空下干燥數(shù)天后，再在氮?dú)馐痔紫渲杏?00°C下退火以完全去除溶劑的照片。黃色沉淀粉末表明2PACz的磷?；械牡谝粋€(gè)P-OH與HBzA分子的胺之間發(fā)生了質(zhì)子化，形成了離子鍵。b，固態(tài)粉末中HBzA、2PACz以及混合物（2PACz:HBzA，摩爾比為1:1）的FTIR（傅里葉變換紅外光譜）峰?；旌衔锘衔镏蠵-OH在~950 cm?¹和~1033 cm?¹處的峰向更高波數(shù)移動(dòng)，表明由于2PACz的磷?；岬牡谝粋€(gè)P-OH基團(tuán)去質(zhì)子化而形成了更強(qiáng)的鍵合。因此，與P-O鍵相關(guān)的新峰在1105 cm?¹處形成。相比之下，混合物化合物中胺基（HBzA）的N-H彎曲峰在~1530 cm?¹和1620 cm?¹處向更低波數(shù)移動(dòng)，且強(qiáng)度增強(qiáng)，這可能是由于-NH?質(zhì)子化為-NH??。這些結(jié)果成功地證實(shí)了磷?；岬膒Ka1與烷基胺的pKb之間的酸堿反應(yīng)，如圖1a所示。c，ITO薄膜上2PACz的XPS（X射線光電子能譜）分析。用DMF/DMSO清洗后，ITO上2PACz、HBzA以及2PACz+HBzA混合物的高分辨率C1s光譜。
解析
這段文字和圖表（雖未直接給出圖表，但根據(jù)描述可以理解）主要描述了關(guān)于自組裝單分子層（SAMs）和HBzA配體之間化學(xué)相互作用的分析，具體包括以下幾個(gè)方面：
混合物制備與觀察：
制備了2PACz和HBzA的1:1摩爾比混合物，并通過(guò)真空干燥和氮?dú)馐痔紫渲械耐嘶鹛幚砣コ巳軇?br />
觀察到黃色沉淀粉末，這表明兩者之間發(fā)生了化學(xué)反應(yīng)，形成了離子鍵。
FTIR光譜分析：
通過(guò)FTIR光譜分析了HBzA、2PACz以及它們混合物的化學(xué)鍵變化。
混合物中P-OH峰的移動(dòng)表明2PACz的磷酰基酸中的P-OH基團(tuán)去質(zhì)子化，與HBzA的胺基形成了更強(qiáng)的鍵合。
新出現(xiàn)的P-O鍵峰和N-H彎曲峰的變化進(jìn)一步證實(shí)了酸堿反應(yīng)的發(fā)生，即磷?；岬膒Ka1與烷基胺的pKb之間的反應(yīng)。
XPS光譜分析：
使用XPS光譜分析了ITO薄膜上2PACz、HBzA以及它們混合物的表面化學(xué)狀態(tài)。
高分辨率的C1s光譜提供了關(guān)于這些化合物在ITO表面上的化學(xué)環(huán)境和鍵合狀態(tài)的詳細(xì)信息（盡管具體數(shù)據(jù)未在文本中給出，但通常XPS分析會(huì)揭示元素的化學(xué)狀態(tài)和鍵合情況）。
整體意義：
這段文字和相應(yīng)的圖表分析展示了通過(guò)化學(xué)方法（酸堿反應(yīng)）在ITO表面形成自組裝單分子層的過(guò)程，以及這種層對(duì)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池性能可能產(chǎn)生的積極影響。通過(guò)理解這些化學(xué)相互作用，可以?xún)?yōu)化SAMs的設(shè)計(jì)和應(yīng)用，從而提高鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的穩(wěn)定性和效率。這對(duì)于推動(dòng)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的商業(yè)化應(yīng)用具有重要意義。
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擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖2 | 開(kāi)爾文探針力顯微鏡（SKPM）映射圖像及功函數(shù)（WF）分布
a, 使用DMF/DMSO溶劑混合物清洗前后的ITO/2PACz+HBzA樣品。清洗前后ITO/2PACz+HBzA樣品的功函數(shù)（WF）變化較小，表明HBzA分子牢固地附著在2PACz分子上，這與X射線光電子能譜（XPS）結(jié)果一致。
b, 清洗后的ITO/2PACz樣品。
c, 裸露的ITO。
d, 使用DMF/DMSO清洗后的ITO/2PACz/鈣鈦礦和ITO/2PACz+HBzA/鈣鈦礦樣品的SKPM映射圖像。
e, 通過(guò)開(kāi)爾文探針力顯微鏡（KPFM）測(cè)量得到的兩個(gè)樣品的功函數(shù)分布。在沉積鈣鈦礦薄膜并隨后去除HBzA配體后，ITO/2PACz+HBzA的功函數(shù)恢復(fù)到原始ITO/2PACz的功函數(shù)水平（約5.40 eV），證實(shí)了我們的假設(shè)。
解析
這段文字描述了一項(xiàng)關(guān)于鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中界面層功函數(shù)變化的研究。具體解析如下：
實(shí)驗(yàn)背景與目的：
研究旨在探討不同界面層（特別是2PACz和HBzA分子）對(duì)ITO（氧化銦錫）電極功函數(shù)的影響。
功函數(shù)是材料表面電子逸出所需的最小能量，對(duì)于太陽(yáng)能電池的性能至關(guān)重要，因?yàn)樗绊戨姾傻奶崛『妥⑷胄省?br />
實(shí)驗(yàn)方法：
使用了DMF/DMSO溶劑混合物清洗ITO/2PACz+HBzA樣品，以觀察清洗前后功函數(shù)的變化。
通過(guò)SKPM（開(kāi)爾文探針力顯微鏡）和KPFM（開(kāi)爾文探針力顯微鏡的一種變體，用于測(cè)量功函數(shù)）對(duì)樣品進(jìn)行了表征。
實(shí)驗(yàn)結(jié)果：
a部分：清洗前后的ITO/2PACz+HBzA樣品功函數(shù)變化較小，說(shuō)明HBzA分子與2PACz分子之間有較強(qiáng)的相互作用，這與XPS結(jié)果相符。
b部分：展示了清洗后的ITO/2PACz樣品，作為對(duì)比。
c部分：提供了裸露ITO的功函數(shù)作為基準(zhǔn)。
d部分：展示了清洗后的ITO/2PACz/鈣鈦礦和ITO/2PACz+HBzA/鈣鈦礦樣品的SKPM映射圖像，直觀顯示了功函數(shù)的空間分布。
e部分：通過(guò)KPFM測(cè)量得到的功函數(shù)分布顯示，在沉積鈣鈦礦薄膜并去除HBzA配體后，ITO/2PACz+HBzA的功函數(shù)恢復(fù)到接近原始ITO/2PACz的水平（約5.40 eV）。
實(shí)驗(yàn)結(jié)論：
實(shí)驗(yàn)結(jié)果支持了研究假設(shè)，即HBzA分子的引入和去除對(duì)ITO電極的功函數(shù)有顯著影響，但這種影響在去除HBzA后可以恢復(fù)。
這表明通過(guò)調(diào)控界面層的分子組成，可以有效地調(diào)節(jié)電極的功函數(shù)，進(jìn)而優(yōu)化鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的性能。
科學(xué)意義：
該研究為理解鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中界面層與電極之間的相互作用提供了新的見(jiàn)解。
通過(guò)精確控制界面層的分子組成和結(jié)構(gòu)，有望進(jìn)一步提高鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的效率和穩(wěn)定性。
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《鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中的維度多樣性（0D、1D、2D和3D）：探索混合維度集成的潛力》擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖3 | 鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（PSCs）的功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）、開(kāi)路電壓（VOC）和填充因子（FF）統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)。a，不同摩爾比的2PACz:HBzA的底部2D/3D結(jié)構(gòu)。b，底部2D/3D異質(zhì)結(jié)中采用不同2D配體（苯甲胺，BzA；苯乙胺，PEA；丁胺，BA；己基甲基胺，HMA）且2PACz摩爾比為1:1的情況。c，頂部3D/2D異質(zhì)結(jié)中PbI2厚度變化的頂部3D/2D結(jié)構(gòu)。每種條件下的統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)均來(lái)自不同批次的10至20個(gè)電池。需要注意的是，此處使用的鈣鈦礦材料基于Cs0.05FA0.95PbI3。
解析
這段文字描述了一個(gè)關(guān)于鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（PSCs）中混合維度集成研究的擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖，具體包含了三個(gè)部分的統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)：
a部分：
內(nèi)容：展示了不同摩爾比的2PACz和HBzA組成的底部2D/3D結(jié)構(gòu)的PSCs的性能統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)。
關(guān)鍵點(diǎn)：通過(guò)改變2PACz和HBzA的摩爾比，可以研究這種比例變化對(duì)PSCs的PCE、VOC和FF的影響。
b部分：
內(nèi)容：展示了在底部2D/3D異質(zhì)結(jié)中，使用不同2D配體（苯甲胺BzA、苯乙胺PEA、丁胺BA、己基甲基胺HMA）且2PACz摩爾比為1:1時(shí)，PSCs的性能統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)。
關(guān)鍵點(diǎn)：通過(guò)替換不同的2D配體，可以探究配體種類(lèi)對(duì)PSCs性能的影響，特別是在保持2PACz摩爾比不變的情況下。
c部分：
內(nèi)容：展示了頂部3D/2D異質(zhì)結(jié)中，隨著PbI2厚度變化的PSCs性能統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)。
關(guān)鍵點(diǎn)：通過(guò)改變PbI2層的厚度，可以研究這一變化如何影響頂部3D/2D結(jié)構(gòu)的PSCs的PCE、VOC和FF。
額外信息：
所有統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)均來(lái)自不同批次的10至20個(gè)電池，這確保了數(shù)據(jù)的可靠性和重復(fù)性。
實(shí)驗(yàn)中使用的鈣鈦礦材料是基于Cs0.05FA0.95PbI3的，這提供了實(shí)驗(yàn)的具體材料背景。
整體意義：
這段文字和對(duì)應(yīng)的擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖3共同展示了在鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中，通過(guò)改變維度結(jié)構(gòu)（2D/3D或3D/2D）、配體種類(lèi)以及PbI2層厚度等參數(shù)，可以系統(tǒng)地研究這些變化對(duì)電池性能（PCE、VOC和FF）的影響。這對(duì)于優(yōu)化鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的設(shè)計(jì)和提高其性能具有重要意義。
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擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖4 | 能量對(duì)齊分析
a. 基于UPS（紫外光電子能譜）數(shù)據(jù)繪制的能級(jí)示意圖，包括ITO（氧化銦錫）基底上錨定的2PACz、三維鈣鈦礦、界面頂部和底部的二維鈣鈦礦以及C60層的能級(jí)分布。價(jià)帶頂（VBM）通過(guò)公式 hν–(E cutoff –E vbmin )計(jì)算得到。導(dǎo)帶底（CBM）相對(duì)于VBM的位置由以下方式確定：三維鈣鈦礦通過(guò)EQE（外量子效率）數(shù)據(jù)從補(bǔ)充圖8中提取帶隙Eg ≈1.53eV ，二維鈣鈦礦（n=2時(shí)，Eg≈2.1eV）則通過(guò)IPES（逆光電子能譜）測(cè)量。
b, c. UPS測(cè)量的二次電子截止邊和價(jià)帶譜圖。
d. 使用混合方法測(cè)得的n=2二維鈣鈦礦薄膜的IPES光譜。
解析
這段內(nèi)容描述了鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中關(guān)鍵材料的能級(jí)排列分析，核心邏輯和科學(xué)意義如下：
1. 能級(jí)排列示意圖（圖a）
目的：展示不同功能層（如2PACz修飾的ITO、三維鈣鈦礦、二維鈣鈦礦、C60電子傳輸層）的能帶結(jié)構(gòu)，確保能量對(duì)齊以?xún)?yōu)化電荷傳輸。
關(guān)鍵參數(shù)：
價(jià)帶頂（VBM）：通過(guò)紫外光電子能譜（UPS）計(jì)算得出，公式結(jié)合了光子能量（hν）、電子截止能量（Ecutoff ）和價(jià)帶最小能量（Evb，min ）。
導(dǎo)帶底（CBM）：三維鈣鈦礦的帶隙由實(shí)驗(yàn)EQE數(shù)據(jù)確定（Eg ≈1.53eV），二維鈣鈦礦（n=2時(shí)）則由IPES直接測(cè)量帶隙（Eg ≈2.1eV）。
2. UPS與IPES的作用（圖b-d）
UPS：
二次電子截止邊（圖b）：用于確定材料的功函數(shù)（功函數(shù) = hν−Ecutoff ）。
價(jià)帶譜（圖c）：直接反映價(jià)帶頂位置和電子態(tài)密度。
IPES（圖d）：
通過(guò)注入電子測(cè)量未占據(jù)態(tài)的電子結(jié)構(gòu)，補(bǔ)充UPS數(shù)據(jù)，共同確定材料的導(dǎo)帶底位置。
3. 科學(xué)意義
能量對(duì)齊的重要性：鈣鈦礦與電極/傳輸層之間的能級(jí)匹配直接影響電荷提取效率。若導(dǎo)帶底（CBM）與電子傳輸層（如C60）對(duì)齊，可減少電子傳輸勢(shì)壘，提升器件開(kāi)路電壓（VOC）和填充因子（FF）。
混合維度結(jié)構(gòu)的優(yōu)勢(shì)：
二維鈣鈦礦（n=2）的較大帶隙（2.1 eV）可能用于界面鈍化或保護(hù)三維鈣鈦礦，而三維鈣鈦礦（1.53 eV）作為光吸收主體確保寬光譜響應(yīng)。
4. 與器件性能的關(guān)聯(lián)
該分析為前文提到的功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）和穩(wěn)定性提升（如擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖3）提供了物理機(jī)制支持。例如，優(yōu)化的能級(jí)對(duì)齊可減少電荷復(fù)合，從而提升VOC和PCE。
總結(jié)
擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖4通過(guò)能級(jí)排列分析揭示了鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中界面工程的物理原理，將材料特性（如帶隙、功函數(shù)）與器件性能（效率、電壓）直接關(guān)聯(lián)，為設(shè)計(jì)高效穩(wěn)定的混合維度鈣鈦礦器件提供了理論基礎(chǔ)。
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擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖5 | 雙陽(yáng)離子鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的器件性能
a. 基于Cs?.??FA?.??PbI?鈣鈦礦的對(duì)照組和雙面2D/3D異質(zhì)結(jié)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的典型電流密度-電壓（J-V）曲線，反向掃描下的最高功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）達(dá)25.2%。
b-d. 鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的統(tǒng)計(jì)參數(shù)：(b)功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）、(c)開(kāi)路電壓（VOC）和(d)填充因子（FF）。每種條件下的統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)來(lái)自不同批次的50個(gè)電池。
解析
這段內(nèi)容通過(guò)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對(duì)比了傳統(tǒng)單結(jié)構(gòu)（對(duì)照組）與雙面2D/3D異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（PSCs）性能差異，科學(xué)意義如下：
1. 核心實(shí)驗(yàn)結(jié)果（圖a）
實(shí)驗(yàn)組設(shè)計(jì)：
對(duì)照組：常規(guī)單層3D鈣鈦礦（Cs?.??FA?.??PbI?）。
實(shí)驗(yàn)組：引入雙面2D/3D異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)（即頂部和底部界面均構(gòu)建二維/三維異質(zhì)結(jié)）。
性能突破：實(shí)驗(yàn)組在反向掃描（反向電壓掃描）下達(dá)到最高PCE 25.2%，顯著高于對(duì)照組，表明異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)能有效提升器件效率。
2. 統(tǒng)計(jì)驗(yàn)證（圖b-d）
數(shù)據(jù)規(guī)模：每種條件測(cè)試50個(gè)電池，跨不同批次，保證結(jié)果可靠性。
性能優(yōu)勢(shì)：
PCE（圖b）：實(shí)驗(yàn)組的PCE分布更集中且數(shù)值更高，說(shuō)明工藝穩(wěn)定性更好。
VOC（圖c）：開(kāi)路電壓提升，表明異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)減少了載流子復(fù)合損失。
FF（圖d）：填充因子改善，反映電荷提取效率提升。
3. 科學(xué)機(jī)制
雙陽(yáng)離子（Cs?/FA?）作用：
Cs?（銫離子）可穩(wěn)定鈣鈦礦晶格，抑制相分離；FA?（甲脒離子）擴(kuò)展光吸收范圍。
雙面2D/3D異質(zhì)結(jié)優(yōu)勢(shì)：
頂部2D層：保護(hù)3D鈣鈦礦免受環(huán)境（濕度、氧氣）侵蝕，增強(qiáng)穩(wěn)定性。
底部2D層：優(yōu)化能級(jí)對(duì)齊（如擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖4），減少界面載流子復(fù)合。
4. 與產(chǎn)業(yè)應(yīng)用的關(guān)聯(lián)
效率閾值：25.2%的PCE已接近鈣鈦礦單結(jié)電池的理論極限（~33%），表明異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)可能是實(shí)現(xiàn)高效商業(yè)化器件的關(guān)鍵路徑之一。
規(guī)?；瘽摿Γ翰煌纹骷慕y(tǒng)計(jì)一致性（50個(gè)電池）顯示該工藝具備可重復(fù)性，適合大規(guī)模生產(chǎn)。
總結(jié)
擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖5通過(guò)嚴(yán)謹(jǐn)?shù)膶?shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)和統(tǒng)計(jì)分析，驗(yàn)證了雙面2D/3D異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)對(duì)雙陽(yáng)離子鈣鈦礦太陽(yáng)能電池性能的顯著提升。研究結(jié)果為同時(shí)實(shí)現(xiàn)高效率、高穩(wěn)定性和可重復(fù)性提供了重要實(shí)驗(yàn)依據(jù)，推動(dòng)了鈣鈦礦光伏技術(shù)的產(chǎn)業(yè)化進(jìn)程。
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擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖6 | 鈍化與缺陷態(tài)分析
a. 不同2D/3D異質(zhì)結(jié)鈣鈦礦薄膜的光致發(fā)光量子產(chǎn)率（PLQY）結(jié)果。
b. 不同2D/3D異質(zhì)結(jié)鈣鈦礦薄膜的瞬態(tài)光致發(fā)光（PL）衰減曲線。
c, d. 對(duì)照組和雙面2D/3D異質(zhì)結(jié)器件的空間電荷限制電流（SCLC）測(cè)試結(jié)果：(c) 純電子器件，(d) 純空穴器件。
e. 對(duì)照組、底部2D/3D鈍化和雙面2D/3D鈍化器件的瞬態(tài)吸收光譜（TAS）分析。
解析
該圖通過(guò)多維度實(shí)驗(yàn)揭示了2D/3D異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)對(duì)鈣鈦礦薄膜缺陷鈍化和載流子動(dòng)力學(xué)的優(yōu)化作用，核心分析如下：
1. 光物理性能提升（圖a-b）
PLQY（圖a）：
作用：量化材料因輻射復(fù)合（發(fā)光）與缺陷非輻射復(fù)合（熱損耗）的競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系，PLQY值越高，說(shuō)明缺陷態(tài)越少。
結(jié)果：引入2D/3D異質(zhì)結(jié)的鈣鈦礦薄膜PLQY顯著高于對(duì)照組，表明2D層有效鈍化界面缺陷，減少非輻射復(fù)合。
瞬態(tài)PL衰減（圖b）：
意義：測(cè)量光生載流子的壽命，壽命延長(zhǎng)意味著缺陷捕獲載流子的概率降低。
結(jié)論：異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)的衰減時(shí)間更長(zhǎng)，進(jìn)一步驗(yàn)證鈍化效果。
2. 載流子動(dòng)力學(xué)優(yōu)化（圖e）
TAS分析：通過(guò)測(cè)量不同時(shí)間尺度的瞬態(tài)吸收信號(hào)，揭示載流子的復(fù)合路徑。
結(jié)果：雙面2D/3D器件的載流子壽命（τ）長(zhǎng)于對(duì)照組和僅底部鈍化器件，說(shuō)明：
雙面鈍化同時(shí)抑制界面和體相缺陷；
載流子更傾向于通過(guò)電極提取而非復(fù)合損耗。
3. 與器件性能的關(guān)聯(lián)
缺陷減少（圖a-d）和載流子壽命延長(zhǎng)（圖e）直接解釋了擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖3中開(kāi)路電壓（VOC）和填充因子（FF）的提升，以及圖5中25.2%的高效率。
總結(jié)
擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖6通過(guò)光物理（PLQY、瞬態(tài)PL）、電學(xué)（SCLC）和超快光譜（TAS）多維度實(shí)驗(yàn)，系統(tǒng)證明了2D/3D異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)通過(guò)缺陷鈍化和載流子動(dòng)力學(xué)優(yōu)化提升鈣鈦礦太陽(yáng)能電池性能的機(jī)制，為界面工程的設(shè)計(jì)提供了實(shí)驗(yàn)與理論依據(jù)。
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擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖7 | 穩(wěn)定性與離子遷移分析
a, b. 對(duì)照組（a）和雙面鈍化鈣鈦礦薄膜（b）在不同老化時(shí)間下，甲苯溶液中碘的紫外-可見(jiàn)吸收光譜演變。插圖為經(jīng)過(guò)100小時(shí)光熱老化后對(duì)照組與2D/3D鈣鈦礦薄膜在密封玻璃瓶中的照片對(duì)比。
c. 對(duì)照組和雙面2D/3D鈣鈦礦薄膜的溫度依賴(lài)性電導(dǎo)率曲線。
解析
該圖從化學(xué)穩(wěn)定性和離子遷移抑制角度揭示了雙面2D/3D鈍化對(duì)鈣鈦礦薄膜的優(yōu)化作用，核心邏輯如下：
1. 碘溶出實(shí)驗(yàn)（圖a-b）
實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)：將鈣鈦礦薄膜浸泡在甲苯中，通過(guò)UV-vis監(jiān)測(cè)溶液中碘（I?）的濃度隨時(shí)間變化（碘是鈣鈦礦分解的主要產(chǎn)物）。
結(jié)果對(duì)比：
對(duì)照組（a）：碘吸收峰強(qiáng)度隨老化時(shí)間顯著上升，說(shuō)明未鈍化的3D鈣鈦礦在光熱應(yīng)力下快速分解。
雙面鈍化組（b）：碘溶出量極低且穩(wěn)定，表明2D層有效阻擋了水氧侵蝕，抑制鈣鈦礦分解。
插圖驗(yàn)證：光熱老化后，對(duì)照組溶液顏色變深（高碘溶出），而雙面鈍化組保持透明，直觀驗(yàn)證穩(wěn)定性提升。
2. 溫度依賴(lài)性電導(dǎo)率（圖c）
測(cè)試意義：鈣鈦礦的離子遷移（如I?、Pb²?）與其電導(dǎo)率隨溫度的變化相關(guān)，活化能（Ea）越高，離子遷移越困難。
3. 科學(xué)關(guān)聯(lián)性
與器件穩(wěn)定性的聯(lián)系：
碘溶出減少（圖a-b）說(shuō)明材料化學(xué)穩(wěn)定性提升，可關(guān)聯(lián)正文中雙面鈍化器件的長(zhǎng)期老化測(cè)試（如濕熱或光照下的T80壽命延長(zhǎng)）。
離子遷移抑制（圖c）解釋了器件在運(yùn)行中遲滯效應(yīng)降低（如擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖5中J-V曲線滯后減少）和開(kāi)路電壓的穩(wěn)定性。
機(jī)理深化：2D層通過(guò)以下途徑發(fā)揮作用：
物理屏障：2D鈣鈦礦致密的結(jié)構(gòu)阻擋外部水氧滲透（圖a-b插圖的視覺(jué)證據(jù)）。
化學(xué)錨定：2D層的有機(jī)配體可能通過(guò)鈍化未配位Pb²?缺陷（擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖6的PLQY結(jié)果），減少內(nèi)部離子遷移驅(qū)動(dòng)力。
擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖7通過(guò)碘溶出動(dòng)力學(xué)和電導(dǎo)率溫度依賴(lài)實(shí)驗(yàn)，從分解抑制和離子遷移抑制兩個(gè)維度驗(yàn)證了雙面2D/3D鈍化策略對(duì)鈣鈦礦穩(wěn)定性的顯著提升。這一結(jié)果為解決鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的化學(xué)不穩(wěn)定性和離子遷移瓶頸提供了直接實(shí)驗(yàn)證據(jù)，支持了前文高效率器件的長(zhǎng)期可靠性。
PSCs因其成本效益和高效性，迅速成為備受認(rèn)可的光伏技術(shù)。本文全面分析了PSCs的發(fā)展，強(qiáng)調(diào)了維度多樣性（從0D到3D結(jié)構(gòu)）的重要性，并探討了混合維度集成在提高穩(wěn)定性和性能方面的潛在優(yōu)勢(shì)?，F(xiàn)代技術(shù)已用于精確優(yōu)化鈣鈦礦材料，包括鈍化、界面工程和晶體生長(zhǎng)控制，顯著提高了長(zhǎng)期穩(wěn)定性和整體效率。未來(lái)研究應(yīng)繼續(xù)關(guān)注穩(wěn)定性、效率、可擴(kuò)展性、毒性和長(zhǎng)期性能，以實(shí)現(xiàn)PSCs作為清潔高效可再生能源的全面應(yīng)用。https://doi.org/10.1038/s41586-024-07189-3
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
